マイクロ波を用いた酸化ガドリニウムの分析

Scientific Reports volume 13、記事番号: 4828 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

我々は、マイクロ波増強ファイバー結合マイクロレーザー誘起破壊分光法 (MWE-FC-MLIBS) を使用した、純粋な酸化ガドリニウム (Gd2O3) の分析と、代替核デブリに混入した場合のその検出について報告します。 対象となる用途は、福島第一原子力発電所内のウラン（U）を含む核デブリの遠隔分析だ。 この研究で使用された代替核デブリには、ガドリニウム（Gd）、セリウム（Ce）、ジルコニウム（Zr）、鉄（Fe）が含まれていました。 Ce は U の代替物であり、Gd2O3 は一部の燃料棒に組み込まれているため、優れた危険指数となります。 Gd 検出は、回収プロセスの前にデブリを評価するために不可欠です。 代用デブリは、大気圧条件下で849 ps 1064 nmマイクロレーザーによってアブレーションされ、ヘリカルアンテナが2.45 GHz 1.0 kWマイクロ波を1.0 ms間レーザーアブレーションに伝播し、その後、高速カメラと高解像度分光計によって特性評価されました。 。 結果は、マイクロ波誘起プラズマ膨張により、Gd I、Zr I、Fe I、Ce I、および Ce II の発光信号が増強されることを示しました。 検出限界校正グラフからは、Gd 放出の自己吸収は明らかではありませんでした。 さらに、マイクロ波照射により、Gd および Ce 放出の標準偏差が減少し、Gd の検出限界が 60% 低下しました。

福島第一原子力発電所の核燃料デブリの廃炉においては、放射性物質の保管と処分が大きな問題となっている1。 コンクリート柱、鋼製障壁、燃料棒、溶融核燃料の複雑な混合物の選別は、70 Gy/h2 を超える高放射能環境によって妨げられています。 高解像度のカメラで原子炉内部を調査することは可能ですが、各デブリの核汚染レベルを把握するには定量的な分析が必要です。 蛍光 X 線 (XRF) 測定も炉内検出のために研究されています 3。 ただし、ファイバー結合 (FC) レーザー誘起破壊分光法 (LIBS) の放射線耐久性は、800 Gy/h に 2 時間耐えることができるため、現場での動作が保証されています 4,5,6,7。

核燃料デブリの成分は、核燃料から酸化ウラン（UO2）、被覆管からジルコニウム（Zr）、周囲の構造材からステンレス鋼（Fe、Ni、Cr）、酸化ガドリニウム（Gd2O3）と推定されています。燃料棒の一部に組み込まれていました1、2、8。 Gd2O3 は、ガドリニウム (Gd) が 155Gd および 157Gd 同位体の高い中性子吸収断面積を利用して熱中性子の可燃性吸収体として機能するため、燃料の反応性を制御するために使用されます 8,9。 したがって、Gd は各瓦礫の優れた危険指数となります。 したがって、デブリ中の Gd の相対存在量の測定は不可欠です。 しかし、原子炉容器内の放射能が高いため、核燃料デブリは現在アクセスできず、まだ特定されていません。 したがって、遠隔からデブリを分析し、高放射線場で上記元素を検出する方法が切実に必要とされている。

実際の燃料デブリはサンプルとして入手できないため、Gd、Zr、Fe、セリウム（Ce）を含む混合酸化物材料から合成した代替核デブリを用いてFC-LIBS測定を実施した。 Ce は電子構造が類似しているため、ウラン (U) の代替物です9,10。 このような複雑な材料中で LIBS を使用して Gd を検出することは、互いに強く干渉する希土類元素からの高密度のスペクトル線が存在するため困難です。

LIBS は、複雑な混合物の元素分析にレーザー誘起プラズマ光学診断を使用しており、サンプルの前処理は最小限またはまったく必要ありません 11,12。 この技術は、U7、13、14、15 を含むさまざまなサンプルの検出と分析に成功しています。 天然に存在する形態の U は、原子炉で使用するために核分裂性物質のさまざまな原子分画に濃縮することができます。 U プラズマへの LIBS の適用に関する最近のレビュー 16 では、核物質同位体組成の長距離迅速検出を含む、核物質の同定に LIBS を使用する利点が列挙されています。 ただし、放射線による光透過の減衰により、LIBS の適用が制限されます。 したがって、マイクロレーザーが開発されました9。